2010年8月27日，欧洲超级杯马竞对阵国际米兰，阿圭罗一传一射帮助球队2：0战胜对手，获得欧洲超级杯冠军。2011年1月31日，阿圭罗与马竞签订一份延长两年半的新合同，结束了他将转会热刺的猜测，此前热刺曾以创其俱乐部纪录的4500万报价马竞。

5月21日，西甲第38轮，阿圭罗完成个人生涯第一个帽子戏法，帮助球队4：3战胜马略卡。这个赛季，阿圭罗代表球队出战41场，打入27球，送出3次助攻。

尽管就在2011年1月份，阿圭罗签了一份延长至2014年的新合同，同时还被任命为球队副队长，2011年5月23日，阿圭罗还是在社交平台上公开表示2011年夏天将要离开马竞的意愿。他表示他在2011年夏天的离开可以确保马竞获得更高的转会费，尤文图斯、利物浦和曼城等豪门球队都出现在了阿圭罗的交易绯闻中。

2011年7月28日，阿圭罗以3800万的转会费加盟曼城，双方签约5年，这也是曼城有史以来最贵的一次签约，超过了2008年罗比尼奥的3250万。就在阿圭罗加盟曼城的第一个赛季，2012年5月13日，英超最后一轮，曼城对阵女王公园巡游者，哲科在伤停补时1分钟的头球和阿圭罗第93分钟20秒的进球，帮助球队在1：2落后的情况下，3：2逆转绝杀对手，创造了9320奇迹，绝杀曼联获得2011到12赛季英超冠军，这也是曼城自1968年以来的首个顶级联赛冠军。

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这个赛季，阿圭罗代表球队出战48场，打入30球，送出10次助攻，帮助球队获得本赛季英超冠军，并获得本赛季曼城最佳球员。2012年8月12日，英格兰社区盾决赛，阿圭罗首发出场并打满90分钟，帮助球队3：2战胜切尔西，获得英格兰社区盾冠军，40年来再次获得此项荣誉。

12到13赛季，阿圭罗代表球队出战40场，打进17球，送出2次助攻。2013年5月22日，曼城官宣和阿圭罗签约一份新的延长至2017年的合同。13到14赛季，阿圭罗代表球队出战34场，打进28球，送出9次助攻，帮助球队再次获得英超冠军。

2014年8月14日，阿圭罗与曼城签订一份新的五年合同延长至2019年。2014到15赛季，阿圭罗代表球队出战42场，打进32球，送出9次助攻，成为2014到15赛季曼城最佳球员，并以26个联赛进球获得2014到15赛季英超金靴奖。

2015年10月3日，英超第8轮，阿圭罗在20分钟内攻入5球，帮助曼城击败纽卡，重回英超榜首，自己也打破所有比赛594分钟和英超比赛424分钟的进球荒，成为第五位在英超一场比赛中打入五球的球员。这个赛季赛季，阿圭罗代表球队出战44场，打进29球，送出6次助攻，帮助球队获得联赛杯冠军。

新赛季瓜迪奥拉正式接任佩莱格里尼成为曼城新一任主帅，阿圭罗也同意与曼城续约一份周薪15万英镑加奖金的延长至2020年夏天的合同。2016到17赛季，阿圭罗为曼城在各项赛事中出场45次，攻入33球，另有7个助攻。